УГРЮ́МЕТЬ, -ею, -еешь; несов. Разг. Становиться угрюмым или более угрюмым; мрачнеть. В такие минуты старик тотчас же черствел и угрюмел, молчал, нахмурившись. Достоевский, Униженные и ... Словарь русского языка (МАС)
Теперь он шёл не торопясь, угрюмей прежнего сжал губы и так напряжённо вытянул шею, словно высмотрел себе цель далеко впереди и решил двигаться к ней строго по прямой.